Theoretical advances of simulating the dynamic structures of metal nanocatalysts under reaction conditions

摘要 金属催化剂是多相催化反应中最为普遍使用的催化剂之一。长期以来，多相催化反应被认为是反应分子在结构固定的金属表面进行吸附、反应和脱附的过程。但近年来大量原位表征实验显示，金属催化剂表面的结构及组分在反应环境中都在不停发生变化。因此，基于固定的催化剂结构无法准确的构建真实反应条件下的”构效关系“。如何理解催化剂在反应环境中的结构及其原位实时的动态演变成为构建”构效关系“的关键。本文将首先简述本领域在理论方法上的近期重要进展，然后着重介绍我们课题组近年来自主发展的多尺度模拟方法和用其预测反应条件下的催化剂形貌结构及其原位动态变化的一些示例。最后我们对原位模拟的未来进行展望。