Industrial-Scale Electrosynthesis of Amino Acids from the Air via a Molecular Ligand-Engineered Bismuth Catalyst

电合成 化学 乙醛酸 铋 催化作用 电催化剂 氨基酸 组合化学 原位 甘氨酸 无机化学 氮气 有机化学 多相催化 法拉第效率 解吸 转氨作用 大气压力 氧化还原
作者
Suisheng Li,Peisen Liao,Yuhao Zhang,Zhiyuan Yang,Jiacheng Li,Tao You,Runan Xiang,Xupeng Qin,Qi Yu,Qinghua Liu,Jun Li,Guangqin Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/jacs.6c16565
摘要

Abstract Electrosynthesis of amino acids from air redefines pathways for accessing the fundamental molecular building blocks of life, yet it suffers from an intractable activity-selectivity trade-off due to kinetic mismatches across multistep reactions, especially in one-pot systems. Here, we report a molecular ligand-engineered bismuth catalyst (L-Bi) prepared via in situ electroreduction of bismuth metal–organic frameworks, achieving a record 93% Faradaic efficiency for glycine synthesis from simulated plasma-oxidized air and glyoxylic acid at a current density of 100 mA cm–2. In situ spectroscopy and theoretical calculations reveal that the preserved coordinated ligands engineer the electronic and spatial environment of Bi active sites, lowering the product desorption barrier (the rate-determining step), and enriching edge-active sites, thus leading to highly efficient and selective formation of amino acids at high current density. This work provides a solution to the long-standing electrocatalysis dilemma, establishing a generalizable paradigm for converting air into value-added organonitrogen compounds, which is critical to global nitrogen circularity.
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