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Insights into the simultaneously enhanced activity, selectivity, and H2O resistance of cobalt modified MnCeOx/TiO2 catalyst for selective catalytic reduction of NOx with NH3

催化作用 氮氧化物 选择性 选择性催化还原 X射线光电子能谱 吸附 化学 色散(光学) 吸附 无机化学 材料科学 化学工程 物理化学 有机化学 工程类 物理 光学 燃烧
作者
Gehua Li,Huaiguo Xue,Jun Yu,Dongsen Mao
出处
期刊:Fuel [Elsevier BV]
卷期号:354: 129416-129416
标识
DOI:10.1016/j.fuel.2023.129416
摘要

The promotional effect of cobalt (Co) modification on MnCeOx/TiO2 catalyst for selective catalytic reduction of NO with NH3 (NH3-SCR) was investigated extensively in this study. A series of CoMnCeOx/TiO2 catalysts with different Co contents were prepared by the facile impregnation method and characterized by XRD, N2 sorption, XPS, H2-TPR, NH3/NO-TPD, and in situ DRIFT spectroscopy. The results indicate that the modification of MnCeOx/TiO2 by Co could significantly improve its low-temperature activity and N2 selectivity, and broaden operation temperature window (>95% NO conversion at 100–225 °C), and that the optimal mole ratio of Co to Ti in the catalyst is 0.4. Furthermore, the introduction of Co to MnCeOx/TiO2 could obviously enhance H2O resistance. The characterization results reveal that the addition of Co to the MnCeOx/TiO2 catalyst could enhance the dispersion of MnOx and CeOx, and increase the relative ratio of Mn4+ and Ce3+ on the catalyst surface. In addition, the surface area of MnCeOx/TiO2 is enlarged evidently after doping of Co. From the results of H2-TPR, NH3/NO-TPD, and NO oxidation, CoMnCeOx/TiO2 exhibits stronger reducibility, larger adsorption capacity for NH3 and NO, and higher NO to NO2 conversion than MnCeOx/TiO2, thus obtaining the higher SCR activity, N2 selectivity, and H2O tolerance. In situ DRIFT spectroscopy tests indicate that the NH3-SCR reaction on both MnCeOx/TiO2 and CoMnCeOx/TiO2 follow simultaneously the Langmuir-Hinshelwood and Eley-Rideal mechanisms.
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