Metal-free carbocatalysis for persulfate activation toward nonradical oxidation: Enhanced singlet oxygen generation based on active sites and electronic property

过硫酸盐 密度泛函理论 单线态氧 光化学 福井函数 化学 电子转移 催化作用 分子 单重态 氧气 计算化学 激发态 原子物理学 有机化学 物理 电泳剂
作者
Xin Cheng,Hongguang Guo,Wei Li,Bo Yang,Jingquan Wang,Yongli Zhang,Erdeng Du
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:396: 125107-125107 被引量:102
标识
DOI:10.1016/j.cej.2020.125107
摘要

In recent years, metal-free carbocatalysis and persulfate-based advanced oxidation processes have appealed much attention due to the high efficiency and environmental sustainability. This study aimed to investigate catalytic performance of carbon nanofibers (CNFs) on persulfate for removal of 2,4-dichlorophenol and elucidate the intrinsic mechanism of PS activation. Singlet oxygen (1O2) generation was hypothesized to be the dominant pathway for the nonradical organic oxidation. Carbonyl groups and structural defects were determined as the primary active sites via CNFs modification. Density functional theory (DFT) calculations further unearthed that armchair and zigzag edges were favorable to electron transfer and vacancy sites enhanced PS adsorption on CNFs. A higher density of states (DOS) with lower π and σ electronic binding energies would make CNFs more active, and a lower work function (Ф) would lead to a lower inner electron excitation energy barrier to enhance the electron transfer. The degradation pathways were finally determined by combining mass spectrum analysis and DFT calculations (Fukui function), where 1O2 molecules were likely to attack the Cl and O atoms.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
1秒前
归雁发布了新的文献求助10
2秒前
山山以川发布了新的文献求助10
2秒前
黄柠檬完成签到 ,获得积分10
4秒前
aurora完成签到,获得积分10
4秒前
李爱国应助nenoaowu采纳,获得10
4秒前
一颗小草发布了新的文献求助10
7秒前
jasmineee完成签到,获得积分10
8秒前
李健的粉丝团团长应助jjj采纳,获得10
9秒前
Huang完成签到,获得积分10
11秒前
13秒前
秋水完成签到 ,获得积分10
13秒前
14秒前
14秒前
所所应助归雁采纳,获得10
14秒前
meini发布了新的文献求助10
15秒前
20秒前
glimmen完成签到,获得积分10
20秒前
123456完成签到,获得积分10
20秒前
haimianbaobao完成签到 ,获得积分10
25秒前
28秒前
万能图书馆应助秋qiu采纳,获得10
30秒前
cdercder应助煜晟采纳,获得10
30秒前
Andy_111完成签到,获得积分10
33秒前
35秒前
陈川杰发布了新的文献求助10
35秒前
36秒前
36秒前
李爱国应助哈哈欢采纳,获得10
37秒前
38秒前
李在猛完成签到 ,获得积分10
39秒前
如意蚂蚁完成签到,获得积分10
41秒前
秋qiu发布了新的文献求助10
42秒前
jjj发布了新的文献求助10
44秒前
李健的小迷弟应助李在猛采纳,获得10
47秒前
社牛小柯完成签到,获得积分10
49秒前
科研通AI5应助铲子采纳,获得10
50秒前
华仔应助毅诚菌采纳,获得10
52秒前
秋qiu完成签到,获得积分10
53秒前
中九完成签到 ,获得积分10
58秒前
高分求助中
【此为提示信息,请勿应助】请按要求发布求助,避免被关 20000
Production Logging: Theoretical and Interpretive Elements 3000
CRC Handbook of Chemistry and Physics 104th edition 1000
Izeltabart tapatansine - AdisInsight 600
Introduction to Comparative Public Administration Administrative Systems and Reforms in Europe, Third Edition 3rd edition 500
Distinct Aggregation Behaviors and Rheological Responses of Two Terminally Functionalized Polyisoprenes with Different Quadruple Hydrogen Bonding Motifs 450
Individualized positive end-expiratory pressure in laparoscopic surgery: a randomized controlled trial 400
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 工程类 有机化学 物理 生物化学 纳米技术 计算机科学 化学工程 内科学 复合材料 物理化学 电极 遗传学 量子力学 基因 冶金 催化作用
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3761774
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 3305573
关于积分的说明 10134709
捐赠科研通 3019590
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1658226
邀请新用户注册赠送积分活动 792019
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 754751