Metal-free carbocatalysis for persulfate activation toward nonradical oxidation: Enhanced singlet oxygen generation based on active sites and electronic property

过硫酸盐 密度泛函理论 单线态氧 光化学 福井函数 化学 电子转移 催化作用 分子 单重态 氧气 计算化学 激发态 原子物理学 有机化学 物理 电泳剂
作者
Xin Cheng,Hongguang Guo,Wei Li,Bo Yang,Jingquan Wang,Yongli Zhang,Erdeng Du
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:396: 125107-125107 被引量:102
标识
DOI:10.1016/j.cej.2020.125107
摘要

In recent years, metal-free carbocatalysis and persulfate-based advanced oxidation processes have appealed much attention due to the high efficiency and environmental sustainability. This study aimed to investigate catalytic performance of carbon nanofibers (CNFs) on persulfate for removal of 2,4-dichlorophenol and elucidate the intrinsic mechanism of PS activation. Singlet oxygen (1O2) generation was hypothesized to be the dominant pathway for the nonradical organic oxidation. Carbonyl groups and structural defects were determined as the primary active sites via CNFs modification. Density functional theory (DFT) calculations further unearthed that armchair and zigzag edges were favorable to electron transfer and vacancy sites enhanced PS adsorption on CNFs. A higher density of states (DOS) with lower π and σ electronic binding energies would make CNFs more active, and a lower work function (Ф) would lead to a lower inner electron excitation energy barrier to enhance the electron transfer. The degradation pathways were finally determined by combining mass spectrum analysis and DFT calculations (Fukui function), where 1O2 molecules were likely to attack the Cl and O atoms.
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