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Single-Site Catalysis of Li-MgO Catalysts for Oxidative Coupling of Methane Reaction

催化作用 甲烷氧化偶联 化学 甲烷 光化学 多相催化 密度泛函理论 反应机理 无机化学 有机化学 计算化学
作者
Kun Qian,Rui You,Yong Guan,Wu Wen,Yangchao Tian,Yang Pan,Weixin Huang
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:10 (24): 15142-15148 被引量:71
标识
DOI:10.1021/acscatal.0c03896
摘要

Li-MgO is a typical catalyst for the oxidative coupling of methane (OCM) reaction, one of the most challenging reactions in heterogeneous catalysis. Here, we report that the Li additive restructures MgO to enhance the surface density of the fourfold-coordinated Mg 2+ site (Mg 4c 2+ ) of MgO{110} facets, eventually leading to Li-MgO catalysts exclusively exposing the Mg 4c 2+ site. Such Li-MgO catalysts were observed to efficiently catalyze the OCM reaction by activating methane into a methyl radical intermediate with minimized further dissociations and consequent combustion reactions. These results demonstrate the presence of efficient single-site catalysis involving Mg 4c 2+ of MgO{110} facets in Li-MgO catalysts with high Li contents for the OCM reaction, which might provide some insights in developing industrially viable OCM catalysts.

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