Promotional effect of nitrogen-doping on a ceria unary oxide catalyst with rich oxygen vacancies for selective catalytic reduction of NO with NH3

氮氧化物 催化作用 掺杂剂 无机化学 氧气 空间速度 选择性催化还原 化学 氧化物 氮气 亚硝酸盐 兴奋剂 化学工程 材料科学 选择性 有机化学 硝酸盐 燃烧 光电子学 工程类
作者
Qiliang Cong,Liang Chen,Xiaoxiang Wang,Heyao Ma,Jingkai Zhao,Sujing Li,Yang Hou,Wei Li
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:379: 122302-122302 被引量:94
标识
DOI:10.1016/j.cej.2019.122302
摘要

Noble-metal catalysts have been limited in removal of NOx in diesel vehicles due to the poor NOx conversion in high air-fuel ratio, poor resistance to SO2 and earth rarity. Thus, earth-abundant and environmental-friendly CeO2 with outstanding oxygen storage (OSC) property attracts public attention. In this work, a novel nitrogen-doped (N-doped) unary ceria oxide catalyst with rich oxygen vacancies was developed by an ammonification strategy based on a flower-like CeO2. Benefitting from the N dopant and the resulted rich oxygen vacancies, the N-doped CeO2 exhibited a high NOx removal efficiency with a NOx conversion of > 95% and N2 selectivity of >95% over a wider temperature range (275–400 °C), and a higher gas hourly space velocity (GHSV) of 177,000 h−1 than other ceria-based catalysts reported in the literatures. X-ray absorption spectroscopy and low-temperature electron spin resonance results revealed that nitrogen dopant contributed to the enrichment of surface oxygen vacancies, which were beneficial to SCR reaction. In situ DFRITS analysis demonstrated that nitrogen dopant resulted in the enrichment of Brønsted acid sites, inhibition of NH3 oxidation and formation of active nitrite species at high temperature, thus leading to the high NOx removal efficiency.
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