Laminar Composite Electrolytes with Nanoporous Sulfonated Covalent Organic Framework-Confined Crown Ether for Solid-State Lithium–Sulfur Batteries

多硫化物 电解质 纳米孔 复合数 锂(药物) 材料科学 化学工程 硫黄 无机化学 化学 高分子化学 复合材料 有机化学 电极 工程类 医学 物理化学 内分泌学
作者
Jing Wang,Cheng‐Xiang Wang,Shiwei Liu,Yafang Zhang,Jie Zhang,Wei Dang,Wenjia Wu,Jingtao Wang
出处
期刊:ACS applied nano materials [American Chemical Society]
卷期号:7 (4): 3774-3781
标识
DOI:10.1021/acsanm.3c05398
摘要

Lithium–sulfur (Li–S) batteries are one of the most promising next-generation energy storage systems due to their ultrahigh theoretical specific capacity. However, the sluggish redox kinetics and shuttle effect of lithium polysulfide of sulfur cathodes remain obstacles to their development. Herein, we synthesize a thin laminar composite TpPa-SO3H/2-Methylol-15-crown-5 solid-state electrolyte (TpPa-SO3H/15-C-5-OH SSE) by encapsulating the crown ether into nanoscale pores (1.2 nm) of TpPa-SO3H covalent organic framework (COF) through low-pressure filtration. Importantly, the hydrogen-bonding interaction between TpPa-SO3H COF and 15-C-5-OH largely enhances the stable existence of 15-C-5-OH in pores of TpPa-SO3H COF. The 15-C-5-OH confined in pores of TpPa-SO3H COF can form a long-range ordered cavity channel for effective Li+ transport. This endows TpPa-SO3H/15-C-5-OH SSE with high ionic conductivity of 1.31 × 10–5 S cm–1 at 30 °C and satisfactory Li+ transference number (tLi+) of 0.75. In addition, the negative charge of the sulfonate group on the TpPa-SO3H COF can repel the polysulfide anions efficiently through an electrostatic repulsion interaction, thereby blocking the migration of polysulfide. As a result, the Li–S battery with TpPa-SO3H/15-C-5-OH SSE presents superior cycling stability, which preserves a capacity of 739.9 mA h g–1 with a retention of 82.9% after 400 cycles at 60 and 0.5C.
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