Dinitrogen Functionalization Affording Chromium Diazenido and Side-on η2-Hydrazido Complexes

化学 表面改性 质子化 卤化物 硅烷化 药物化学 螯合作用 金属 立体化学 组合化学 有机化学 催化作用 离子 物理化学
作者
Zhu‐Bao Yin,Botao Wu,Gao‐Xiang Wang,Junnian Wei,Zhenfeng Xi
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (13): 7065-7070 被引量:16
标识
DOI:10.1021/jacs.3c00266
摘要

Isolation of key intermediate complexes in dinitrogen functionalization is crucial for elucidating the mechanistic details and further investigation. Herein, the synthesis and characterization of (μ-η1:η1-N2)(η1-N2)-Cr(I) 3 and (η1-N2)2-Cr(0) complexes 4 supported by Cp* (Cp* = C5Me5) and NHC ligands were reported. Further functionalization of Cr(0)-N2 complex 4 with silyl halides delivered the key intermediates in the alternating pathway, the chromium diazenido complex 5 and the chromium side-on η2-hydrazido complex 6. Protonation of 6 led to the quantitative formation of N2H4. Moreover, the [η2-Me3SiNNSiMe3]2– unit in 6 enabled N–C bond formation reactions with CO2 and tBuNCO, giving the corresponding N,O-chelating hydrazidochromium complexes 7 and 8, respectively.
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