Spatially Adjacent Cu Single Atoms and Au Clusters for Photocatalytic Selective Oxidation of Ethylene Glycol Coupled with Hydrogen Generation

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作者
Xinyu Pang,Ruihan Hou,Zhiling Shen,C Chen,Renhua Zheng,Ruiqiang Yan,T T Wang,T T Wang,T T Wang,T T Wang,Kai Wang,W P Chen,Guobo Huang
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:65 (23): 13084-13096
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.6c01381
摘要

The photocatalytic oxidation of ethylene glycol (EG) and water splitting to glycolic acid (GA) coupled with H 2 evolution is promising for solar-to-chemical conversion but suffers from poor selectivity and activity. Herein, we construct a TiO 2 -based photocatalyst with spatially adjacent Cu single atoms (Cu SA ) and Au clusters (Au C ) via an in situ adsorption-pyrolysis and subsequent photodeposition strategy. Electron microscopy and X-ray absorption fine structure spectroscopy confirm the atomically dispersed Cu sites with spatially adjacent Au clusters. The electron microscopy, X-ray photoelectron, and in situ Raman spectroscopy reveal that Cu SA modulates the electronic and geometric structures of Au C sites. The optimized Au C -Cu SA /TiO 2 exhibits excellent performance for EG oxidation to GA coupled with H 2 production. Mechanistic studies demonstrate that Au C activates interfacial water to generate reactive oxygen species for selective EG oxidation, while adjacent Cu SA facilitates electron enrichment and proton reduction for H 2 evolution. This work provides a dual-active-site interfacial synergy strategy for efficient photocatalytic redox coupling.
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