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Improved hydrothermal durability of Cu-SSZ-13 NH3-SCR catalyst by surface Al modification: Affinity and passivation

催化作用 化学 钝化 热液循环 水热合成 选择性催化还原 化学工程 表面改性 无机化学 图层(电子) 物理化学 有机化学 工程类
作者
Yue Ma,Songqi Cheng,Xiaodong Wu,Tongxi Ma,Liping Liu,Baofang Jin,Minghan Liu,Jianbo Liu,Rui Ran,Zhichun Si,Duan Weng
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:405: 199-211 被引量:33
标识
DOI:10.1016/j.jcat.2021.11.022
摘要

To improve the hydrothermal durability of Cu-SSZ-13 selective catalytic reduction (SCR) catalyst, a thin Al2O3 modification layer was coated on the external surface of Cu-SSZ-13 by a chemical liquid deposition (CLD) method. The high-temperature SCR activity of the Al-modified Cu-SSZ-13 can be maintained upon 750–800 °C hydrothermal aging, and over-oxidation of NH3 is largely inhibited. Based on H2-TPR and EPR results, it is revealed that CuAl2O4-like species forms upon Al modification and converts further to CuAlO2-like species during aging, while the accumulation of CuO-like species is inhibited. The high affinity of Al-containing species (i.e., Al2O3 and CuAl2O4-like species) with Cu(OH)2 is suggested by DFT calculations, indicating that Cu(OH)2 detached from ion-exchange sites are captured by Al to form CuAlO2-like species instead of CuO-like species. The passivation of detached Cu species by coated Al leads to somewhat weakened low-temperature SCR activity, but successfully preserves the high-temperature SCR performance upon aging, which can be applied to high-temperature SCR scenarios.
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