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Improved hydrothermal durability of Cu-SSZ-13 NH3-SCR catalyst by surface Al modification: Affinity and passivation

催化作用 化学 钝化 热液循环 水热合成 选择性催化还原 化学工程 无机化学 图层(电子) 有机化学 工程类
作者
Yue Ma,Songqi Cheng,Xiaodong Wu,Tongxi Ma,Liping Liu,Baofang Jin,Minghan Liu,Jianbo Liu,Rui Ran,Zhichun Si,Duan Weng
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier]
卷期号:405: 199-211 被引量:48
标识
DOI:10.1016/j.jcat.2021.11.022
摘要

To improve the hydrothermal durability of Cu-SSZ-13 selective catalytic reduction (SCR) catalyst, a thin Al2O3 modification layer was coated on the external surface of Cu-SSZ-13 by a chemical liquid deposition (CLD) method. The high-temperature SCR activity of the Al-modified Cu-SSZ-13 can be maintained upon 750–800 °C hydrothermal aging, and over-oxidation of NH3 is largely inhibited. Based on H2-TPR and EPR results, it is revealed that CuAl2O4-like species forms upon Al modification and converts further to CuAlO2-like species during aging, while the accumulation of CuO-like species is inhibited. The high affinity of Al-containing species (i.e., Al2O3 and CuAl2O4-like species) with Cu(OH)2 is suggested by DFT calculations, indicating that Cu(OH)2 detached from ion-exchange sites are captured by Al to form CuAlO2-like species instead of CuO-like species. The passivation of detached Cu species by coated Al leads to somewhat weakened low-temperature SCR activity, but successfully preserves the high-temperature SCR performance upon aging, which can be applied to high-temperature SCR scenarios.
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