Promoting CO 2 Conversion With Terminal Alkynes Over ZSM‐5 Zeolite‐Confined Uniform Ag Nanoparticles

羧化 炔烃 纳米颗粒 吸附 催化作用 固碳 产量(工程) 化学 终端(电信) 组合化学 化学工程 热液循环 纳米技术 化学合成 三键 材料科学 双功能 碳纤维 双键
作者
Qingyun Qu,Linfeng Yu,Xiao Liang,Yu Zhao,Zhenke Nie,Chao Wang,何上明,Bing Tang,Yadong Li
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:65 (32): e1541233-e1541233
标识
DOI:10.1002/anie.1541233
摘要

ABSTRACT Heterogeneous catalysis‐mediated terminal alkyne carboxylation enabled the construction of stable C─C bonds via direct C─H bond activation, achieving efficient conversion of CO 2 into unsaturated carboxylic multi‐carbon derivatives, and providing a new route for artificial carbon fixation and the synthesis of multifunctional chemicals. However, designing heterogenous catalysts with highly efficient, uniformed, stable active sites for this solid‐liquid‐gas three‐phase systems remained a significant challenge. Herein, we proposed a solvent‐assist hydrothermal method to synthesis 6–7 nm uniformed Ag nanoparticles in ZSM‐5 (Ag NP ‐ZSM5). Ag NP ‐ZSM5 exhibited a yield of 90% and a TOF of 306 h −1 in 4 h alkynes carboxylation reaction. The excellent CO 2 adsorption capacity of ZSM‐5, together with the metal‐support interaction (MSI) between Ag nanoparticles and the ZSM‐5 support, jointly enhanced the intrinsic activity of the alkyne carboxylation reaction. This work not only proposed an innovative strategy for synthesizing uniform nanoparticles within zeolites, but also provided a new approach to facilitate the industrial application of terminal alkyne carboxylation.
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