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Strongly Reducing (Diarylamino)benzene-Based Covalent Organic Framework for Metal-Free Visible Light Photocatalytic H2O2 Generation

化学 光催化 光化学 共价键 金属 可见光谱 光电子学 催化作用 有机化学 物理
作者
Chidharth Krishnaraj,Himanshu Sekhar Jena,Laurens Bourda,Andreas Laemont,Pradip Pachfule,Jérôme Roeser,C. Vinod Chandran,Sander Borgmans,Sven M. J. Rogge,Karen Leus,Christian V. Stevens,Johan A. Martens,Véronique Van Speybroeck,Eric Breynaert,Arne Thomas,Pascal Van Der Voort
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:142 (47): 20107-20116 被引量:595
标识
DOI:10.1021/jacs.0c09684
摘要

Photocatalytic reduction of molecular oxygen is a promising route toward sustainable production of hydrogen peroxide (H2O2). This challenging process requires photoactive semiconductors enabling solar energy driven generation and separation of electrons and holes with high charge transfer kinetics. Covalent organic frameworks (COFs) are an emerging class of photoactive semiconductors, tunable at a molecular level for high charge carrier generation and transfer. Herein, we report two newly designed two-dimensional COFs based on a (diarylamino)benzene linker that form a Kagome (kgm) lattice and show strong visible light absorption. Their high crystallinity and large surface areas (up to 1165 m2·g-1) allow efficient charge transfer and diffusion. The diarylamine (donor) unit promotes strong reduction properties, enabling these COFs to efficiently reduce oxygen to form H2O2. Overall, the use of a metal-free, recyclable photocatalytic system allows efficient photocatalytic solar transformations.
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