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Rationally Designed Confined Structure Ce-Mn-TNTs Catalyst for Low-Temperature NH3-SCR Reaction with Superior Activity and H2O/SO2 Tolerance

催化作用 氧化还原 纳米管 吸附 化学工程 水煤气变换反应 化学 选择性催化还原 无机化学 金属 材料科学 纳米技术 物理化学 碳纳米管 有机化学 工程类
作者
Qiang Zhao,Xiaosheng Huang,Tian Zhao,Rongji Cui,Jiyi Zhang,Zhicheng Tang
出处
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering [American Chemical Society]
卷期号:12 (26): 9987-10001 被引量:22
标识
DOI:10.1021/acssuschemeng.4c03170
摘要

The SO2 tolerance of catalysts is often the key factor limiting their catalytic activity during practical applications for low-temperature NH3-SCR reaction. There has been no in-depth research and exploration on the confined location of active components so far. In this work, we investigated the activity and SO2 tolerance of catalysts by loading Mn into cerium-titanium nanotubes (Ce-TNTs) in three different ways. It was found that the Ce-Mn-TNT catalyst with Mn confined in a nanotube structure by the direct strong alkali hydrothermal method showed excellent catalytic activity and strong resistance to SO2 and H2O. This was mainly due to the unique nanotube structure, which provided a large specific surface area and promoted uniform dispersion of active sites. Importantly, the confinement effect of the nanotube structure accelerated the electron transfer rate among Ce, Mn, and Ti metals, which enhanced the redox performance of the catalyst and improved the resistance to SO2. In addition, it was also found that the introduction of Mn increased the amounts of weak acid sites and inhibited oxygen inhibition, enhanced the adsorption of NO on the catalyst surface, and formed more lattice defect structures. Finally, the possible reaction mechanism of the Ce-Mn-TNT catalyst was investigated by in situ DRIFTs. When the gas reaction temperature was 200 °C, it was found that the E-R and L-H reaction pathways coexisted in the NH3-SCR reaction when SO2 was present in the reaction atmosphere.
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