Pt Single Atoms Supported on Defect Ceria as an Active and Stable Dual-Site Catalyst for Alkaline Hydrogen Evolution

催化作用 过电位 塔菲尔方程 离解(化学) 吸附 化学 活动站点 无机化学 反应中间体 材料科学 化学工程 物理化学 有机化学 电化学 工程类 电极
作者
Dung Van Dao,Giovanni Di Liberto,Sunny Yadav,Periyayya Uthirakumar,Kai Chen,Gianfranco Pacchioni,In−Hwan Lee
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:24 (4): 1261-1267
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c04237
摘要

This work evaluates the feasibility of alkaline hydrogen evolution reaction (HER) using Pt single-atoms (1.0 wt %) on defect-rich ceria (Pt1/CeOx) as an active and stable dual-site catalyst. The catalyst displayed a low overpotential and a small Tafel slope in an alkaline medium. Moreover, Pt1/CeOx presented a high mass activity and excellent durability, competing with those of the commercial Pt/C (20 wt %). In this picture, the defective CeOx is active for water adsorption and dissociation to create H* intermediates, providing the first site where the reaction occurs. The H* intermediate species then migrate to adsorb and react on the Pt2+ isolated atoms, the site where H2 is formed and released. DFT calculations were also performed to obtain mechanistic insight on the Pt1/CeOx catalyst for the HER. The results indicate a new possibility to improve the state-of-the-art alkaline HER catalysts via a combined effect of the O vacancies on the ceria support and Pt2+ single atoms.
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