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Artificial Photosynthesis of H2O2 through Reversible Photoredox Transformation between Catechol and o-Benzoquinone on Polydopamine-Coated CdS

儿茶酚 人工光合作用 光合作用 光化学 苯醌 化学 试剂 产量(工程) 脱氢 蒽醌 催化作用 氧化还原 部分 光催化 材料科学 无机化学 有机化学 冶金 生物化学
作者
Zhen Wei,Shen Zhao,Wenlu Li,Xu Zhao,Chuncheng Chen,David Lee Phillips,Yongfa Zhu,Wonyong Choi
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:12 (18): 11436-11443 被引量:115
标识
DOI:10.1021/acscatal.2c03288
摘要

Artificial photosynthesis of H2O2 from water and O2 only is a prospective alternative to the industrial anthraquinone process, which requires the development of cheap, efficient, and stable photocatalysts working without sacrificial reagents. Inspired by the industrial strategy, polydopamine (PDA)-coated CdS was designed for the photosynthesis of H2O2 and achieved a yield of 3.84 mM in 24 h under visible light from water and dioxygen, which is 13.7 times higher than that of CdS. The dehydrogenation of catechol to o-benzoquinone in PDA is coupled with two-electron O2 reduction to produce H2O2, while the photoreductive hydrogenation of o-benzoquinone regenerates catechol in PDA concurrently. The reversible redox transformation between catechol and the o-benzoquinone moiety in PDA under visible light markedly increases both the production yield and the selectivity of H2O2 (from 30% on CdS to 82% on CdS–PDA). In addition, PDA coating increases the O2 adsorption capacity, inhibits H2O2 decomposition, and enhances the stability of CdS against photocorrosion. This structural design enables artificial photosynthesis of H2O2 without sacrificial reagents.
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