CO2 hydrogenation to methanol over Cu/CeO2 and Cu/ZrO2 catalysts: Tuning methanol selectivity via metal-support interaction

选择性 甲醇 催化作用 金属 碳酸氢盐 吸附 无机化学 傅里叶变换红外光谱 化学工程 化学 物理化学 有机化学 工程类
作者
Weiwei Wang,Zhenping Qu,Lixin Song,Qiang Fu
出处
期刊:Journal of Energy Chemistry [Elsevier BV]
卷期号:40: 22-30 被引量:336
标识
DOI:10.1016/j.jechem.2019.03.001
摘要

Abstract Copper-based catalysts for CO2 hydrogenation to methanol are supported on ZrO2 and CeO2, respectively. Reaction results at 3.0 MPa and temperatures between 200 and 300 °C reveal that Cu catalysts supported on ZrO2 and CeO2 exhibit better activity and selectivity than pure Cu catalyst due to Cu-support (ZrO2 and CeO2) interaction. Combining the structural characterizations with in-situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (in-situ DRIFTS), Cu/CeO2 shows the higher methanol selectivity due to the formation of main carbonates intermediates, which are closely related with the oxygen vacancies over Cu/CeO2. In contrast, bicarbonate and carboxyl species are observed on Cu/ZrO2, which originates from the hydroxyl groups presented on catalyst surfaces. Difference in CO2 adsorption intermediates results in the distinct methanol selectivity over the two catalysts.
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