Ultrathin Pd 3 Pt 1 Rh 0.1 Nanorings with Strong C−C Bond Breaking Ability for the Ethanol Oxidation Reaction

催化作用 键裂 三元运算 乙醇 选择性 密度泛函理论 乙醇燃料 氧化还原 材料科学 阳极 化学 化学工程 组合化学 光化学 无机化学 有机化学 计算化学 物理化学 工程类 程序设计语言 计算机科学 电极
作者
Hao Tian,Runxi Zhu,Peilin Deng,Jing Li,Wei Huang,Qi Chen,Yan-Kuin Su,Chunman Jia,Zhongxin Liu,Yijun Shen,Xinlong Tian
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:: 2203506-2203506 被引量:2
标识
DOI:10.1002/smll.202203506
摘要

Ethanol as a fuel for direct ethanol fuel cells (DEFCs) has the advantages of being highly energetic, environmentally friendly, and low-cost, while the slow anodic ethanol oxidation reaction (EOR), intermediate poisoning effect, and incomplete oxidation of ethanol became obstacles to the development of DEFCs. Herein, a 2D ternary cyclic Pd3 Pt1 Rh0.1 nanorings (NRs) catalyst with efficient EOR performance is prepared via a facile one-pot solvothermal approach, and systematic studies are carried out to reveal the mechanisms of the enhanced performance and C-C bond selectivity. In particular, the optimized catalyst exhibits impressive mass activity, stability, toxicity resistance, and C-C bond cleavage ability. It's proposed that the considerable performance is attributed to the unique hollow structure, providing abundant active sites. The high toxicity resistance is not only attributed to the electronic modulation of the catalyst material by Rh atoms, but also depends on the excellent water activation properties of Rh, which contribute to the removal of intermediates, such as CO. In addition, the density functional theory calculations showed that the introduction of Rh significantly enhances the C-C bond cleavage ability of the catalyst, further improving the EOR activity.
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