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Shear Stress Triggers Ultrathin-Nanosheet Carbon Nitride Assembly for Photocatalytic H2O2 Production Coupled with Selective Alcohol Oxidation

纳米片 化学 光催化 石墨氮化碳 催化作用 光化学 激进的 堆积 氧气 化学工程 纳米技术 有机化学 材料科学 工程类
作者
Qi Li,Yanqing Jiao,Yunqi Tang,Jing Zhou,Baogang Wu,Baojiang Jiang,Honggang Fu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (38): 20837-20848 被引量:159
标识
DOI:10.1021/jacs.3c05234
摘要

Coupled photocatalysis without cocatalysts can maximize the utilization of photons and atoms, which puts forward higher demands on photocatalysts. Polymeric carbon nitride (CN) has become the most promising photocatalyst, but still suffers from major drawbacks of insufficient catalytic sites and low quantum efficiency. Herein, we report a fluid shear stress-assisted molecular assembly to prepare ultrathin-nanosheet-assembled acanthosphere-like CN (ASCN) with nitrogen vacancy (Nv) and carbonyl modification. Shear stress breaks the stacking interactions between layers and cuts the stacked structure into ultrathin layers, which are further reassembled into acanthosphere bundles driven by "centrifugal force". Benefitted greatly from the ultrathin nature that provides more exposed active sites and improves charge carrier separation, ASCN-3 exhibits a 20-fold higher activity than the bulk counterpart toward oxygen reduction to H2O2 coupled with 4-methoxybenzyl alcohol (4-MBA) oxidation to anisaldehyde (AA), with significantly increased turnover frequency (TOF) values (TOF: 1.69 h–1 for H2O2 and 1.02 h–1 for AA). Significantly, ASCN-3 exhibits 95.8% conversion for 4-MBA oxidation with nearly 100% selectivity. High apparent quantum yields of 11.7% and 9.3% at 420 nm are achieved for H2O2 photosynthesis and 4-MBA oxidation. Mechanism studies suggest that carbonyl induces holes concentrated at the neighboring melem unit to directly oxidize the Cα–H bond of 4-MBA to produce carbon radicals, and Nv as oxygen adsorption active site traps electrons to form a superoxide radical that further combines with the shed protons into H2O2. This work presents a simple physical method to break the layered stack of CN for creating hierarchical assembly for coupled photocatalysis.
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