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Identification of Highly Active Co–O–Zn Sites in Silanol Nests for n -Butane Cascade Dehydrogenation to 1,3-Butadiene

化学 脱氢 硅醇 双金属片 级联 选择性 活动站点 沸石 组合化学 动力学 吸附 无机化学 催化作用 活动中心 分解 反应速率 反应速率常数 有机化学 化学动力学 多相催化
作者
Yanfei Zhang,Tingshu Yang,Jiaochan Hu,Linying Wang,Mingbin Gao,Liang Qi,Alexis T. Bell,Peng Tian,Zhongmin Liu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (45): 42110-42122 被引量:2
标识
DOI:10.1021/jacs.5c16367
摘要

n-Butane dehydrogenation (BDH) provides an on-purpose route to produce 1,3-BD. However, design of highly active and selective catalysts targeting BDH to 1,3-BD remains challenging because the activation barrier for the dehydrogenation of 1-butene (a primary product of BDH) is high and 1-butene readily isomerizes. Here, we report a bimetallic Co–O–Zn active site with the structure of ≡SiO–Co–O–Zn–OSi≡ prepared by reacting Co ions with ≡SiOZn–OH nests on dealuminated zeolite BEA (DeAlBEA), showing 3- and 34-fold activity advantages over monometallic Co and Zn counterparts, respectively. Co–O–Zn sites exhibit a high BDH rate of 354 mol·molCo–1·h–1 and a 1,3-BD productivity of 110 mol·molCo–1·h–1 (and selectivity to 1,3-BD of 31%) at 823 K. The forward rate coefficient for BDH is superior to state-of-the-art non-noble-metal catalysts and comparable to Pt-based catalysts. A kinetics investigation suggests that the Co–O–Zn interactions promote n-butane adsorption and activation of the C–H bond during both BDH and 1-butene dehydrogenation. Our work demonstrates a promising pathway for producing 1,3-BD via BDH using a catalyst that is free of expensive noble metals.
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