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Antireconstruction Cu Nanowire Catalysts Enabled by SiO2 Encapsulation for Durable Electrochemical CO2 Reduction

纳米线 催化作用 电化学 材料科学 封装(网络) 纳米技术 化学工程 化学 电极 物理化学 有机化学 计算机科学 计算机网络 工程类
作者
Xiaodong Wen,Qizhi Min,Xiaodong Liu,Gang Zhao,Junyao Wang,Qinshang Xu,Guoshuai Shi,Liming Zhang,Wenhua Zhang,Yude Su
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:15 (16): 14215-14226 被引量:12
标识
DOI:10.1021/acscatal.5c03539
摘要

Structural reconstruction─an uncontrollable process that compromises the stability of Cu-based catalysts in electrochemical CO2 reduction (CO2R)─presents a major scientific challenge that has yet to be overcome. In this work, we develop a well-controlled SiO2 encapsulation approach to stabilize Cu-based CO2R electrocatalysts against reconstruction. Using Cu nanowires (CuNWs) as a model platform, we demonstrate that SiO2 encapsulation can significantly suppress Cu reconstruction while retaining ∼95% of the initial CO2R performance over 24-h stability tests at −1.15 V vs reversible hydrogen electrode (VRHE). In contrast, unencapsulated CuNWs exhibit severe structural deterioration with attenuated CO2R activity under identical testing conditions. In situ Raman studies and density functional theory (DFT) calculations reveal that the antireconstruction effect results from the formation of a robust Cu–O–Si interface that can not only serve as a structural anchor but also contribute to strengthening the Cu–Cu bonding at the exposed Cu active sites during CO2R operation. These results decipher the stabilizing mechanism of SiO2 encapsulation, and provide key insights for designing durable Cu-based CO2R electrocatalysts toward practical applications.
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