Conductive Polymer Protection Strategy to Promote Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia in Highly Acidic Condition Over Cu-Based Catalyst

催化作用 硝酸盐 电化学 选择性催化还原 导电体 氨生产 导电聚合物 还原(数学) 无机化学 化学 材料科学 化学工程 聚合物 有机化学 电极 复合材料 工程类 物理化学 数学 几何学
作者
Haotong Chen,Zhiyuan Zhang,Yan Li,Lili Yu,Fei Chen,Li Li
标识
DOI:10.2139/ssrn.4610701
摘要

Electrochemical nitrate reduction (NO3-RR) is a promising way to produce ammonia by alternating Haber-Bosch process. As one promising catalyst, copper suffers from low activity and instability in acidic electrolyte that hinders practical applications. Herein, we report a conductive polymer protection strategy by decorating polypyrrole on Cu nanoparticles (Cu-PPy), achieving high NO3-RR efficiency under strong acidic conditions. In 0.5 M H2SO4, Cu-PPy exhibits high NH3 yield rate of 0.62 mmol h-1 cm-2 and achives NH3 selectivity of 99.99% and FE of 99.8% at high NO3- conversion. Experimental and theoretical results reveal that PPy plays a pluripotent role for the enhanced NO3-RR, consisting of protecting Cu from corrosion in highly acidic electrolyte, promoting the adsorption of NO3- and NO2- in local environment, stabilizing Cu in intermediate valence state, and enhancing the catalyst’s conductivity. Furthermore, a co-production system of NH3 and adipic acid is constructed and achieves high combined electron efficiency.
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