Synthesis-to-Catalysis Full-Process Cu Assistance in Cu/Fe 5 C 2 @C Catalysts for Photothermocatalytic Fischer–Tropsch Synthesis to Light Olefins

催化作用 烯烃纤维 材料科学 光热治疗 产量(工程) 化学工程 相(物质) 光热效应 合成气 化学 纳米技术 吸附 组合化学 金属 烯烃复分解 碳化物 偶氮苯 多相催化 可见光谱 热稳定性
作者
Yuan Li,Ruizhe Li,P.L. Rui,Jingwen Cheng,Yunxiang Li,Hong Yuan,Shuxin Ouyang
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:16 (1): 333-343
标识
DOI:10.1021/acscatal.5c05986
摘要

Fischer–Tropsch synthesis (FTS) offers a route for converting syngas from nonpetroleum resources into valuable chemicals, such as light olefins. χ-iron carbide (χ-Fe5C2), the key active phase for olefin production, is plagued by poor stability under practical conditions. Here, we propose a synthesis-to-catalysis full-process Cu-assisted strategy that integrates synthesis, photothermal conversion and reaction regulation into a design framework, thereby enabling a Cu/Fe5C2@C catalyst with improved durability and catalytic performance. The optimized 0.20Cu/Fe5C2@C catalyst achieves 48.7% light olefins selectivity, a 3.1-fold increase in light olefin yield compared to Fe5C2@C, and markedly improved long-term stability under photothermocatalytic FTS. Mechanistic studies reveal that the full-process synergy of Cu enhances catalytic performance by promoting the formation of a highly graphitized carbon shell to stabilize χ-Fe5C2 during synthesis, enhancing photothermal conversion efficiency via localized surface plasmon resonance, and optimizing reactant activation and the CH2* intermediate transformation toward light olefins. This work establishes a full-process regulation paradigm that integrates multistage functions, offering a transformative approach toward high-performance, durable solar-driven FTS for nonpetroleum resource utilization.
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