Beyond Geometrical Symmetry: Revealing Near-Field Optical Chirality on Achiral Gold Nanoparticles under Linear Polarization Excitation

手性(物理) 材料科学 纳米光子学 激发 极化(电化学) 等离子体子 平面的 圆极化 线极化 聚合物 化学物理 平面手性 光学 胶体金 分子物理学 纳米颗粒 纳米结构 镜像对称 栅栏 光电子学 对称性破坏 凝聚态物理 纳米技术 等离子纳米粒子 超材料 聚合 光子学 光场 对称(几何) 时域有限差分法 非线性光学 手征对称性
作者
Minyu Chen,Thinhinane Aoudjit,Baozhong Deng,Yuqing Zhao,Ali Issa,Sylvie Marguet,Davy Gérard,Lucas V. Besteiro,Jesús Giráldez-Martínez,Safi Jradi,Bin Wei,Alexander Govorov,Tao Xu,Renaud Bachelot
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/acsnano.5c22237
摘要

Chirality plays a crucial role in the interactions between light and matter. While the majority of research has focused on the interaction of chiral structures with chiral light, recent studies have demonstrated that achiral plasmonic nanostructures can already exhibit chiral near fields under linearly polarized excitation. Building on this insight, we demonstrate that linearly polarized light alone can generate and control near-field chirality on geometrically achiral, C3v-symmetric gold nanotriangles. We employ plasmon-assisted two-photon polymerization as a tip-free near-field recorder that converts transient near fields into permanent 3D polymer topographies. This approach directly imprints the optical near field into polymer structures, enabling direct readout of its evolution with incident polarization angle and wavelength. Planar (2D) symmetry breaking is quantified through the in-plane chirality factor Vmin, defined from the loss of mirror symmetry of the polymer with respect to the three mirror planes of the nanotriangle and evaluated from both SEM images and FDTD simulations. Near-field dissymmetry maps derived from simulations and AFM topographies further resolve the redistribution of chiral hot spots. By jointly tuning polarization and wavelength, we reveal a controllable transition between achiral and chiral polymer configurations correlated with the modal composition of the plasmonic response (dipolar versus edge-dominated higher-order modes). These results establish a practical route to engineer and permanently record polarization-tunable planar dissymmetry in achiral nanoantennas, with implications for chiral sensing, enantioselective photochemistry, and nanophotonic devices.
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