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Cooperative Enhancement of Second Harmonic Generation in an Organic–Inorganic Hybrid Antimony Halide

卤化物 八面体 二次谐波产生 化学 金属卤化物 晶体工程 分子 无机化学 晶体结构 材料科学 结晶学 激光器 超分子化学 有机化学 光学 物理
作者
Fafa Wu,Qingyin Wei,Xiaoqi Li,Yi Liu,Weiqi Huang,Qin Chen,Bingxuan Li,Junhua Luo,Xitao Liu
出处
期刊:Crystal Growth & Design [American Chemical Society]
卷期号:22 (6): 3875-3881 被引量:38
标识
DOI:10.1021/acs.cgd.2c00257
摘要

Exploration of nonlinear optical (NLO) crystalline materials is a hot and continuing research topic in modern optoelectronics and laser technology. Within this portfolio, the emerging organic–inorganic hybrid metal halides provide infinite opportunities due to their fascinating advantages of inorganic metal frameworks and organic molecules. Herein, by cooperatively combining the inorganic second-order Jahn–Teller distorted octahedron [SbCl6] and the organic π-conjugated aromatic amine (N,N,4-trimethylaniline, C9H13N), a non-centrosymmetric (NCS) organic–inorganic hybrid antimony halide, (C9H14N)SbCl4, has been developed. Meanwhile, the bulky colorless single crystals of (C9H14N)SbCl4 with dimensions of 10 × 3 × 0.5 mm3 are grown by the temperature-lowering crystallization process. Further optical property investigations reveal that the crystals possess a remarkable second harmonic generation (SHG) response (2.1 × KDP, KH2PO4) and a moderate birefringence (0.095@546 nm) to achieve phase-matching behavior, and they demonstrate promising prospects for application in the NLO field. Furthermore, the crystal structure analysis and theoretical calculations demonstrate that the large SHG response primarily originates from the cooperative coupling between the highly asymmetric distorted [SbCl6] octahedron (3.649 × 10–3) and the π-conjugated aromatic amine. This work points out an efficient route for the future exploration of new quadratic NLO materials with excellent optical performance in hybrid metal halides.
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