Machine Learning and Symbolic Regression Guided Screening of Halide Double Perovskites with Superior Optoelectronic Properties

为了满足高效率光电器件日益增长的需求，加速筛选具备卓越光电性能的卤化物双钙钛矿A2B'B''X6(halide double perovskites，HDPs)势在必行。本研究基于包含3624组HDPs的数据集，系统比较了多种机器学习与符号回归算法在形成能(Ef)和带隙(Eg)预测中的性能。所有模型均在MATLAB平台实现，包括极限梯度提升(MXGBoost)、轻量梯度提升(MLightGBM)、随机森林(random forest)、残差门控神经网络(Residual Gated Neural Network ，RGNN)以及符号回归方法GPTIPS和SISSO (mGPTIPS和mSISSO)。结果表明，MXGBoost模型在Ef和Eg预测中表现最佳，其测试集决定系数(R2)分别达到0.984和0.816。进一步结合符号回归分析，揭示了X位阴离子电负性(χX)以及B位阳离子电负性(χB''、χB')是描述Ef和Eg与晶体结构关系的关键特征。基于上述模型筛选，获得了两种热力学稳定的直接带隙半导体材料a2HgZnF6和Tl2PbSnF6。第一性原理计算表明，相较于Na2HgZnF6，Tl2PbSnF6具有更强的电荷局域化特征和更低的深能级缺陷浓度，从而有利于抑制非辐射复合过程。此外，其光谱极限最大效率(SLME)达到28.01%，表现出优异的光电性能。该研究构建了兼具高效性与可解释性的材料筛选框架，为新型卤化物双钙钛矿材料的设计与性能预测提供了重要理论依据。