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Unlocking Multielectron Transfer in a Quinone–Pyrazine Conjoined Redox Core for Capacity-Doubled and Ultrastable Aqueous Organic Redox Flow Batteries

化学 氧化还原 共轭体系 水溶液 降级(电信) 储能 芳香性 分子 化学工程 流量(数学) 组合化学 能量密度 光化学 化学物理 电荷密度 纳米技术 电子转移 电荷(物理) 密度泛函理论 芯(光纤) 有机分子 电化学 化学稳定性 流动电池
作者
Pengbo Zhang,Yongkang Chen,Yuzhu Liu,Jie Wei,Zuoao Wu,Binze Yang,Guochun Ding,Sheng Wen,Tengfei Dai,Zhihu You,Zuoxiu Tie,Yichao Yan,Zhong Jin
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (50): 46582-46593 被引量:11
标识
DOI:10.1021/jacs.5c17809
摘要

Aqueous organic redox flow batteries (AORFBs) face energy density and stability challenges. We introduce DAPQ, an anthraquinone–phenazine fused molecule with a π-conjugated architecture enabling four-electron storage. The rigid fused-ring structure integrates four redox-active sites, enhancing aromaticity to resist degradation while achieving reversible multielectron transfer and superior volumetric capacity. The 0.6 M DAPQ-based AORFB delivers an exceptionally high energy density of 53.59 Wh L –1 (53.48 Ah L –1 ), and the 0.5 M DAPQ-based AORFB delivers a capacity retention of 99.86% over 2,300 cycles (1991 h), showing merely 0.0017% daily decay. Stable operation persists even at 50 °C, confirming conjugated rigidity’s critical role in redox core stabilization and longevity. Mechanistic studies reveal that extended π-conjugation and balanced charge distribution synergistically inhibit parasitic reactions. This conjugation-driven multielectron design establishes a paradigm for developing high-capacity, durable organic charge carriers, advancing scalable, safe, and sustainable grid-scale energy storage solutions.
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