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Non-activated peroxymonosulfate oxidation of sulfonamide antibiotics in water: Kinetics, mechanisms, and implications for water treatment

化学 磺胺美拉嗪 磺胺吡啶 亚硝基 水处理 磺胺甲恶唑 磺胺二甲氧嘧啶 硫索恶唑 磺胺嘧啶 催化作用 抗生素 高级氧化法 色谱法 有机化学 废物管理 工程类 生物化学 四环素
作者
Yuefei Ji,Junhe Lu,Lu Wang,Mengdi Jiang,Yan Yang,Peizeng Yang,Lei Zhou,Corinne Ferronato,Jean-Marc Chovelon
出处
期刊:Water Research [Elsevier BV]
卷期号:147: 82-90 被引量:188
标识
DOI:10.1016/j.watres.2018.09.037
摘要

Despite that sulfate radical-based activated peroxymonosulfate (PMS) oxidation processes (e.g., UV/PMS, Co2+/PMS, etc.) have been widely applied for decontamination, the direct oxidation of organic contaminants by PMS per se is less known. This contribution reports that certain contaminants, such as sulfonamides (SAs), are amendable to direct oxidation by PMS without activation. Using sulfamethoxazole (SMX) as a representative, kinetics and density functional theory (DFT)-based computational methods were applied to elucidate the underlying mechanisms and pathways through which SMX was transformed by direct PMS oxidation. High resolution mass spectrometry (HR-MS) coupled with high performance liquid chromatography (HPLC) analyses using authentic standards were adopted to qualifying and quantifying SMX transformation products. Our results reveal that nonradical oxidation of SMX by PMS was initiated by formation of a transition state complex between PMS molecule and amino functional group of SMX. Such reaction was assisted by two water molecules, which significantly reduced energy barrier. Direct PMS oxidation of SMX led to the formation of N4-hydroxyl-sulfamethoxazole (N4-OH-SMX), 4-nitroso-sulfamethoxazole (4-NO-SMX), and 4-nitro-sulfamethoxazole (4-NO2-SMX), sequentially. Implications of PMS oxidation with SAs to water treatment were further evaluated by investigating the effects of PMS dosage, pH, and natural water matrices. While PMS has a potential to transform a suite of SAs with similar structures (SMX, sulfisoxazole, sulfamethizole, sulfapyridine, sulfadiazine, and sulfachloropyridazine), the formation of potential hazardous nitroso- and nitro-byproducts should be scrutinized before this technology can be safely used for water and wastewater treatment.
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