Reversing Zincophobic/Hydrophilic Nature of Metal‐N‐C via Metal‐Coordination Interaction for Dendrite‐Free Zn Anode with High Depth‐of‐Discharge

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作者
Ziyi Yang,Fu-Shun Lai,Qianjiang Mao,Chong Liu,Ruoyu Wang,Zhihua Li,Tianran Zhang,Xiangfeng Liu
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:36 (14)
标识
DOI:10.1002/adma.202311637
摘要

Abstract Dendrite‐free Zn metal anodes with high depth‐of‐discharge (DoD) and robust cycle performances are highly desired for the practical application of aqueous Zn‐ion batteries. Herein, the zincophobic/hydrophilic nature of Metal‐N‐C through manipulating the electronic interactions between metal and coordination atoms is successfully reversed, thereby fabricating a zincophilic/hydrophobic asymmetric Zn‐N 3Py+1Pr ‐C (consisting of a Zn center coordinated with 3 pyridinic N atoms and 1 pyrrolic N atom) host, which realizes uniformed Zn deposition and a long lifespan with high DoD. The experimental and theoretical investigations demonstrate weakened interaction between pyrrolic N and metal center in the asymmetric Zn‐N 3Py+1Pr ‐C triggers downshift of the Zn 3d‐band‐center and a new localization nonbonding state in the N and C 2p‐band, resulting in preferred Zn adsorption to water adsorption. Consequently, the asymmetric Zn‐N 3Py+1Pr ‐C host delivers small Zn nucleation overpotential and high Coulombic efficiency of 98.3% over 500 cycles. The symmetric cells with Zn‐N 3Py+1Pr ‐C@Zn anode demonstrate 500 h dendrite‐free cycles at DoD up to 50%. The Zn‐N 3Py+1Pr ‐C@Zn/S‐PANI full cell also shows a robust long‐term cycle performance of 1000 cycles at 10 A g −1 . This strategy of constructing zincophilic/hydrophobic Metal‐N‐C may open up their application for the dendrite‐free metal anode.
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