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Grain Boundary Oxygen Improving the Acidic Oxygen Evolution Reaction of Zn-RuO2@ZnO

化学 过电位 氧气 析氧 电子转移 催化作用 分解水 晶界 反铁磁性 化学工程 结晶学 物理化学 有机化学 凝聚态物理 微观结构 电化学 光催化 物理 工程类 生物化学 电极
作者
Qin Yin,Sihao Deng,Xiaoye Zhou,Zilin Yan,Lunhua He,Kaikai Li,Tong‐Yi Zhang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (34): 30943-30955 被引量:14
标识
DOI:10.1021/jacs.5c08187
摘要

The lattice oxygen evolution reaction (OER) is the currently predominant mechanism, while the grain boundary (GB) OER is still the enigma. This study proposes the grain boundary oxygen mechanism (GBOM) and validates it using Zn-RuO2@ZnO in OER. An optimal GB density in Zn-RuO2@ZnO achieves an overpotential of 170 mV and 600 h durability at 10 mA cm–2. As an anode catalyst in proton-exchange membrane water electrolyzers (PEMWEs), Zn-RuO2@ZnO exhibits exceptional stability (>300 h at 500 mA cm–2) and high efficiency, requiring only 1.68 V to deliver 1 A cm–2 under 60 °C. Notably, the reduced symmetry at GBs enhances the Ru 4dxy-O 2p hybridization, manifested as a distinct antiferromagnetic state, which activates the GBOM pathway and stabilizes its operation through electron transfer into lower-energy orbitals. Our findings highlight that GBs with antiferromagnetic characteristics offer an intriguing design strategy for developing highly active and stable OER catalysts.
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