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 学位论文 卟啉基共价有机框架材料的设计、合成及光/电催化性能研究 |
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| 其它 | 共价有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs)材料是一类晶态的多孔有机高分子材料,是由分子构筑单元通过共价键连接形成的有序空间网络结构,具有结构可设计、功能可调控、孔隙率高、密度低和稳定性好等优点。多种可选的分子构筑单元通过不同的共价连接方式赋予COFs丰富的结构和功能性质,使其具有广阔的应用前景。卟啉类化合物是具有18π电子结构的共轭大环分子。近年来,研究人员利用卟啉类单体构建了一系列卟啉基COFs材料,将具有光电及反应活性的卟啉单元精确的分布在扩展的周期性网络结构中,进一步堆积组装成具有规整微纳孔道和较高比表面积的稳定晶态材料,使其可以用于光/电催化、气体分离、能量存储及转化等方面的研究探索。 本论文以光催化和电催化还原CO2为功能导向,设计构筑了三个系列分属三个不同维度(1D、2D和3D)的卟啉基COFs,在对其微观结构和形貌进行充分表征的基础上,分别研究了光催化还原CO2(对1D和3D COFs)和电催化还原CO2(对2D COFs)性能,对催化反应过程及机理进行了详细研究,指出了影响催化性能的组成和结构因素,并对其在原子和分子水平上的结构-性能相关性进行了讨论。主要研究内容如下: (1)银链修饰的一维卟啉基共价有机框架材料用于光催化还原二氧化碳性质研究 胺键连接的一维COFs材料具有稳定的网络骨架,通过链间及层间非共价相互作用逐级组装形成有序孔道,有利于底物向框架内反应活性位点的迁移。银原子修饰不但可以调控COFs的电子能级结构,还可以作为电子传输介质,有利于光电子的生成和定向传输。在本章工作中,首先将4,4'-(1,10-菲罗啉-2,9-二基)二苯甲醛(PTD-(CHO)2)和5,10,15,20-四(4-氨基苯基)卟啉钴(Copor-(NH2)4)单元2:1缩合,制备出亚胺键连接的具有一维sql-c拓扑结构的 |
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(2025-6-4)
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