Mg-Doped Cu Catalyst for Electroreduction of CO2 to Multicarbon Products: Lewis Acid Sites Simultaneously Promote *CO Adsorption and Water Dissociation

化学 催化作用 吸附 离解(化学) 路易斯酸 无机化学 兴奋剂 物理化学 有机化学 光电子学 物理
作者
Jiahao Wang,Hu Zang,Xin Liu,Changjiang Liu,Haiyan Lu,Nan Yu,Baoyou Geng
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:63 (40): 18892-18901 被引量:11
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.4c03122
摘要

The electroreduction of CO2 to valuable fuels or high-value chemicals by using sustainable electric energy provides a promising strategy for solving environmental problems dominated by the greenhouse effect. Copper-based materials are the only catalysts that can convert CO2 into multicarbon products, but they are plagued by high potential, low selectivity, and poor stability. The key factors to optimize the conversion of CO2 into multicarbon products are to improve the adsorption capacity of intermediates on the catalyst surface, accelerate the hydrogenation step, and improve the C-C coupling efficiency. Herein, we successfully doped Lewis acid Mg into Cu-based materials using a simple liquid-phase chemical method. In situ Raman and FT-IR tracking show that the Mg site enhances the surface coverage of the *CO intermediate, simultaneously promoting water dissociation. Under an industrial current density of 0.7 A cm-2, the FEC2+ reaches 73.9 ± 3.48% with remarkable stability. Density functional theory studies show that doping the Lewis acid Mg site increases the coverage of *CO and accelerates the splitting of water, thus promoting the C-C coupling efficiency, reducing the reaction energy barrier, and greatly improving the selectivity of C2+ products.
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