Improved Hydrogen Storage Kinetics of Nanoconfined NaAlH4 Catalyzed with TiCl3 Nanoparticles

动力学 氢气储存 催化作用 材料科学 纳米颗粒 化学工程 纳米技术 化学动力学 化学 有机化学 物理 量子力学 工程类
作者
Thomas K. Nielsen,Marek Polański,D. Zasada,Payam Javadian,Flemming Besenbacher,J. Bystrzycki,Jørgen Skibsted,Torben R. Jensen
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:5 (5): 4056-4064 被引量:115
标识
DOI:10.1021/nn200643b
摘要

Nanoparticles of NaAlH(4) have been infiltrated in nanoporous carbon aerogel with TiCl(3) nanoparticles in order to explore possible synergetic effects between nanoconfinement and a functionalized catalytic scaffold. Resorcinol formaldehyde carbon aerogels with an average pore size of 17 nm and total pore volume of 1.26 mL/g were infiltrated with TiCl(3) to obtain an aerogel doped with 3.0 wt % TiCl(3) nanoparticles. NaAlH(4) was melt-infiltrated into the functionalized carbon aerogel at 189 °C and p(H(2)) ∼ 186-199 bar. Energy-dispersive spectrometry (EDS) combined with focused ion beam (FIB) techniques revealed the presence of Na, Al, Ti, and Cl inside the aerogel scaffold material. The infiltrated NaAlH(4) was X-ray amorphous, whereas (27)Al magic-angle spinning (MAS) NMR spectroscopy confirmed the presence of nanoconfined NaAlH(4). Temperature-programmed desorption mass spectroscopy (TPD-MS) and Sieverts' measurements demonstrated significantly improved hydrogen desorption kinetics for this new nanoconfined NaAlH(4)-TiCl(3) material as compared to nanoconfined NaAlH(4) without the catalysts TiCl(3) and to bulk ball-milled samples of NaAlH(4)-TiCl(3). We find that the onset temperature for hydrogen release was close to room temperature (T(onset) = 33 °C), and the hydrogen release rate reached a maximum value at 125 °C, which demonstrates favorable synergetic effects between nanoconfinement and catalyst addition.
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