Lead-doped ruthenium-iridium oxide catalysts for durable acidic oxygen evolution in proton exchange membrane electrolyzers at 3 A cm −2

过电位 析氧 催化作用 质子交换膜燃料电池 氧化物 电化学 化学 溶解 化学工程 电化学能量转换 无机化学 氧气 密度泛函理论 电催化剂 分解水 电流密度 电极 兴奋剂 降级(电信) 交换电流密度 材料科学 纳米技术
作者
Jingwei Wang,Kaiyang Xu,Zhipeng Yu,Hang Cui,Haoliang Huang,Chenyue Zhang,Rui Ran,LiYuan Zeng,Yang Zhao,Xinyi Xiang,Weifeng Su,Yaowen Xu,Sitaramanjaneya Mouli Thalluri,Lin Fei,Lifeng Liu
出处
期刊:Materials futures [IOP Publishing]
卷期号:5 (1): 015101-015101
标识
DOI:10.1088/2752-5724/ae1a9c
摘要

Abstract Widespread deployment of proton exchange membrane water electrolyzers (PEMWE) relies on acid-stable oxygen evolution reaction (OER) catalysts capable of operating at high current densities. Inspired by the robust chemistry of lead-acid batteries, we introduce lead (Pb) into ruthenium-iridium mixed oxide (RuIrO x ) through a facile sol–gel method. The as-prepared RuIrPbO x nanoparticulate catalysts with the optimal composition (Ru 0.5 Ir 0.4 Pb 0.1 O x ) achieve an overpotential of 241 mV at 10 mA cm −2 and exceptional stability of 1000 h at a high current density of 100 mA cm −2 without degradation. In situ differential electrochemical mass spectrometry indicates that doping RuIrO x with an appropriate amount of Pb helps to suppress the participation of lattice oxygen during OER, contributing to structural preservation and long-term stability. Density functional theory calculations reveal that Pb doping effectively regulates the electronic structure of the Ru sites, reducing Ru–O covalency, which in turn increases the Ru dissolution energy and therefore prevents Ru leaching—a key degradation pathway for Ru-containing OER catalysts. When integrated into a membrane electrode assembly, the PEMWE cell can operate at a large current density of 3.0 A cm −2 under 1.96 V (at 60 °C) for 400 h with minimal performance degradation, demonstrating the significant potential of the Ru 0.5 Ir 0.4 Pb 0.1 O x as an efficient and durable OER catalyst for practical applications under demanding conditions.
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