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La-Stabilized, Single-Atom Ir/AC Catalyst for Heterogeneous Methanol Carbonylation to Methyl Acetate

催化作用 醋酸甲酯 羰基化 甲醇 醋酸 化学 产量(工程) 空间速度 浸出(土壤学) 选择性 无机化学 有机化学 一氧化碳 材料科学 冶金 土壤水分 土壤科学 环境科学
作者
Siquan Feng,Xiangen Song,Zhou Ren,Yunjie Ding
出处
期刊:Industrial & Engineering Chemistry Research [American Chemical Society]
卷期号:58 (12): 4755-4763 被引量:35
标识
DOI:10.1021/acs.iecr.8b05402
摘要

Although homogeneous methanol carbonylation is industrialized to produce acetic acid, it still suffers from the problems of difficult separation and metal leaching. Here, we report a heterogeneous single atom Ir–La/AC catalyst to produce methyl acetate in a fixed-bed reactor. A high TOF of 2200h–1 and high selectivity over 90% for methyl acetate with space time yield of 8200 g/(kgcat h) were achieved over the Ir–La/AC catalyst. Furthermore, the effects of reaction temperature, partial pressure of CO and CH3OH, weight ratio of CH3I/CH3OH, total LHSV as well as the role of La on the catalytic performance of Ir/AC were tested in this paper. In addition, we proposed a reasonable mechanism for heterogeneous methanol carbonylation over La stabilized single atom Ir/AC catalyst. Our work provides a reference for the further scale-up of the process and a stable, supported, single-atom system as a substitution for other homogeneous catalyst.
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