Sulfone-containing covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen evolution from water

化学 光催化 共价有机骨架 苯并噻吩 分解水 结晶度 部分 无定形固体 共价键 介孔材料 催化作用 光化学 化学工程 噻吩 有机化学 结晶学 工程类
作者
Xiaoyan Wang,Linjiang Chen,Samantha Y. Chong,Marc A. Little,Yongzhen Wu,Weihong Zhu,Rob Clowes,Yong Yan,Martijn A. Zwijnenburg,Reiner Sebastian Sprick,Andrew I. Cooper
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:10 (12): 1180-1189 被引量:1145
标识
DOI:10.1038/s41557-018-0141-5
摘要

Nature uses organic molecules for light harvesting and photosynthesis, but most man-made water splitting catalysts are inorganic semiconductors. Organic photocatalysts, while attractive because of their synthetic tunability, tend to have low quantum efficiencies for water splitting. Here we present a crystalline covalent organic framework (COF) based on a benzo-bis(benzothiophene sulfone) moiety that shows a much higher activity for photochemical hydrogen evolution than its amorphous or semicrystalline counterparts. The COF is stable under long-term visible irradiation and shows steady photochemical hydrogen evolution with a sacrificial electron donor for at least 50 hours. We attribute the high quantum efficiency of fused-sulfone-COF to its crystallinity, its strong visible light absorption, and its wettable, hydrophilic 3.2 nm mesopores. These pores allow the framework to be dye-sensitized, leading to a further 61% enhancement in the hydrogen evolution rate up to 16.3 mmol g−1 h−1. The COF also retained its photocatalytic activity when cast as a thin film onto a support. The inherent synthetic tuneability of organic materials makes them attractive in photocatalysis, but they tend to have low quantum efficiencies for water splitting. A crystalline covalent organic framework featuring a benzo-bis(benzothiophene sulfone) moiety has now been shown to exhibit high activity for photochemical hydrogen evolution from water.
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