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Impact of Iron Species Dispersion on Fe/ZSM‐5 Catalyst Performance for Methane Dehydroaromatization (MDA)

催化作用 甲烷 色散(光学) 化学 初湿浸渍 氧化铁 氧化物 产量(工程) 碳化 无机化学 沸石 材料科学 有机化学 吸附 物理 冶金 选择性 光学
作者
Xinrui Zhang,Jordy Ramos‐Yataco,Amol Agarwal,Qingheng Lai,Selim Alayoǧlu,Justin M. Notestein,Tobin J. Marks
出处
期刊:Chemcatchem [Wiley]
卷期号:16 (18) 被引量:5
标识
DOI:10.1002/cctc.202400495
摘要

Abstract Methane dehydroaromatization (MDA) is one of the most promising technologies for directly transforming methane into aromatics. Unlike the extensively investigated Mo/ZSM‐5 catalysts, the structure and, consequently, the catalytic activity of Fe/ZSM‐5 are markedly influenced by the method of preparation, as shown here. In this study, we prepared 2 % and 4 % Fe/ZSM‐5 catalysts via wet impregnation (WI) and incipient wetness impregnation (IWI). Characterizations (XRD, STEM, UV‐Vis, NH 3 ‐TPD and H 2 ‐TPR) reveal that 2 %Fe‐WI mainly possesses isolated or low‐polymerized Fe species within zeolite channels, leading to a rapid activation and a higher benzene yield due to the faster reduction to iron suboxides under MDA conditions. In contrast, 2 %Fe‐IWI contains bulk iron oxide aggregates, resulting in a slower activation as these aggregates transform into iron carbide through successive reduction and carbonization. A deactivation kinetic study applied to the 2 % catalysts further demonstrates the quantitative relation between Fe site isolation and catalytic activity. Although both 4 % catalysts inevitably form sizable iron oxide clusters and particles due to the high Fe/Al ratio, similar trends are noted, with the WI catalysts exhibiting a shorter induction/activation period and a higher yield of benzene, paralleling observations made with 2 % catalysts.
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