Highly Stable and Selective Catalysts for m-Cresol Hydrogenolysis to Aromatics

氢解 催化作用 化学 除氧 沸石 选择性 吸附 加氢脱氧 纳米颗粒 协同催化 金属 有机化学 化学工程 无机化学 材料科学 纳米技术 工程类
作者
Jimei Zhang,Yanchun Shi,Weihong Bi,Sihan Sun,Guotao Li,Wei Xu,Puqi Ning,Hongbin Cao,Yulong Wu
出处
期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering [American Chemical Society]
卷期号:11 (25): 9382-9393
标识
DOI:10.1021/acssuschemeng.3c00953
摘要

Deoxygenation is an essential link for upgrading bio-based low-value phenolics to aromatics, which is achieved through the catalytic hydrogenation way. Herein, we designed and synthesized kinds of Ni-confined catalysts via tailoring the preparation procedures. The highest hydroxyl hydrogenolysis performance (r[garomatics·gNi–1·h–1] = 103.5 at 290 °C) in vapor m-cresol conversion so far was obtained over Ni@Silicalite-1 prepared via the in situ encapsulation method due to the average 2.5 nm Ni nanoparticles uniformly encapsulated within silicalite-1 crystals for improving the shape selectivity with the vertical adsorption mode of phenolics. The appropriate porosities are proven to play a crucial role in shape-selective catalysis for hydroxyl hydrogenolysis of m-cresol. In addition, Ni@Silicalite-1 showed outstanding stability in 200 h long run with 95.5% conversion and 74.2% aromatics yield without obvious deactivation. This work provided a novel insight into tuning hydroxyl hydrogenolysis of phenolics by designing metal@zeolite catalysts with different microenvironments and ultrasmall metal nanoparticles.
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