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Oxophilic NbO x Nanoisland-Confined Os Atomic Clusters for Practical Alkaline Water Electrolysis

化学 催化作用 离解(化学) 自然键轨道 过电位 水的自电离 吸附 无机化学 化学工程 电解 离子交换 分解水 电解水 碱金属 碱性水电解 多相催化 离子 质子交换膜燃料电池 碳纳米管 动力学 星团(航天器) 碳化作用 制氢 过渡金属 水处理 纳米技术 化学物理 合理设计 分子动力学 反应中间体 质子输运 密度泛函理论
作者
Di Li,Mengyang Yang,Ling Li,Xinpeng Sun,Yiru Zhao,Lijing Ma,Guodong Feng,Fan Lv,Shenghua Chen,Kai Xi,Chunhui Xiao,Shujiang Ding,Shaojun Guo,Lingyou Zeng
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (7): 7578-7587 被引量:8
标识
DOI:10.1021/jacs.5c21251
摘要

Rational design of cost-effective atomic cluster (AC) catalysts with high mass activity and robust durability remains a huge challenge for the practical alkaline hydrogen evolution reaction (HER), primarily due to sluggish water dissociation kinetics at the electrolyte/electrode interface and inherent tendency of ACs to agglomerate. Herein, we report a design concept by employing NbO x nanoislands anchored on fullerene-derived carbon (FDC) to spatially confine and stabilize Os ACs and enhance interfacial water dissociation ability for efficient alkaline HER catalysis in an anion exchange membrane water electrolysis (AEMWE). We find that the NbO x nanoislands create a structurally confined environment that induces strong interfacial metal–support interactions for stabilizing the Os ACs against aggregation and enhancing the operational stability. Moreover, oxophilic NbO x domains optimize interfacial water organization with enriched “free” hydrogen-bonded water at the reaction interface and strengthen the adsorption of hydroxyl species to accelerate water dissociation for a sufficient proton supplement. The resulting NbO x –Os@FDC catalyst achieves an ultralow overpotential of 14 mV at 10 mA cm –2 and an exceptional mass activity of 2.42 A mg Os –1 at −0.1 V vs RHE. Particularly, NbO x –Os@FDC-based AEMWE with an ultralow Os loading realizes an industrial-level current density of 1 A cm –2 at 1.74 V with high durability.
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