Frustrated Lewis Pair Sites Boosting CO2 Photoreduction on Cs2CuBr4 Perovskite Quantum Dots

量子点 卤化物 密度泛函理论 钙钛矿(结构) 吸附 材料科学 分子 催化作用 光催化 纳米技术 光化学 化学 物理化学 无机化学 结晶学 计算化学 有机化学
作者
Jianping Sheng,Ye He,Ming Huang,Chaowei Yuan,Shengyao Wang,Fan Dong
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:12 (5): 2915-2926 被引量:170
标识
DOI:10.1021/acscatal.2c00037
摘要

Lead (Pb) halide perovskite quantum dots (PQDs) are promising candidates for the photochemical reduction of CO2. However, the intrinsically weak adsorption and activation toward inert CO2 molecules have seriously hindered their practical application. This study reports alternative Cs2CuBr4 PQDs for gas–solid phase photocatalytic CO2 reduction under simulated solar irradiation. Cs2CuBr4 PQDs exhibited CO2 photoreduction performance with CH4 and CO yields of 74.81 and 148.98 μmol g–1, respectively. In situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectra and density functional theory calculations cooperatively revealed the synergistic strengthening of microelectronic polarization in Cs2CuBr4 PQDs induced by surface-frustrated Lewis pair-like properties and intrinsic Cu d-band properties facilitated robust CO2 adsorption and activation. This study demonstrated the potential of Cs2CuBr4 PQDs as a platform for highly efficient CO2 photoreduction and provided a distinct concept for CO2 adsorption and activation based on the catalytic mechanism of Cu-based PQDs.
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