Sulfur Migration Enhanced Proton-Coupled Electron Transfer for Efficient CO2 Desorption with Core-Shelled C@Mn3O4

质子 解吸 硫黄 电子转移 电子 化学 芯(光纤) 分析化学(期刊) 材料科学 物理化学 吸附 环境化学 物理 核物理学 有机化学 复合材料
作者
Lei Xing,Zhen Chen,Guoxiong Zhan,Zhoulan Huang,Mingyue Li,Yuchen Li,Lidong Wang,Junhua Li
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:58 (10): 4606-4616 被引量:37
标识
DOI:10.1021/acs.est.3c09875
摘要

Transforming hazardous species into active sites by ingenious material design was a promising and positive strategy to improve catalytic reactions in industrial applications. To synergistically address the issue of sluggish CO 2 desorption kinetics and SO 2 -poisoning solvent of amine scrubbing, we propose a novel method for preparing a high-performance core–shell C@Mn 3 O 4 catalyst for heterogeneous sulfur migration and in situ reconstruction to active –SO 3 H groups, and thus inducing an enhanced proton-coupled electron transfer (PCET) effect for CO 2 desorption. As anticipated, the rate of CO 2 desorption increases significantly, by 255%, when SO 2 is introduced. On a bench scale, dynamic CO 2 capture experiments reveal that the catalytic regeneration heat duty of SO 2 -poisoned solvent experiences a 32% reduction compared to the blank case, while the durability of the catalyst is confirmed. Thus, the enhanced PCET of C@Mn 3 O 4, facilitated by sulfur migration and simultaneous transformation, effectively improves the SO 2 resistance and regeneration efficiency of amine solvents, providing a novel route for pursuing cost-effective CO 2 capture with an amine solvent.
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