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Molecular Synergy Engineering of Fluorinated Eutectic‐Based Polymer Electrolytes for Fast‐Charging and High‐Voltage Lithium Metal Batteries

材料科学 金属锂 聚合物电解质 共晶体系 锂(药物) 电化学窗口 电化学 电解质 聚合物 电池(电) 阴极 金属 溶剂化 纳米技术 聚合 化学工程 电导率 甲基丙烯酸酯 锂电池 相间 无机化学 离子键合 电化学电池 磷酸钒锂电池 多硫化物 电极 离子电导率
作者
Yang Pu,Zhuohui Sun,Shan Wang,Rui Chang,Xianghua Yao,Xiangdong Ding,Youlong Xu
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:36 (11)
标识
DOI:10.1002/adfm.202517900
摘要

Abstract Gel polymer electrolytes (GPEs) based on deep eutectic electrolyte (DEE) show great promise for safe, high‐energy lithium metal batteries (LMBs). However, interfacial instability and limited fast‐charging capability remain challenges. Herein, an in situ polymerized fluorinated eutectic‐based electrolyte (named PDEE−UBP) is developed through molecular synergy engineering. The DEE consists of trifluoroacetamide (TFA) with a strongly electron‐withdrawing group ─CF 3 and lithium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide (LiTFSI). A stabilized interphase is constructed through a triangular additive synergy strategy, involving 2‐(3‐(6‐methyl‐4‐oxo‐1,4‐dihydropyrimidin‐2‐yl)ureido)ethyl methacrylate (UPyMA), lithium difluoro(oxalato)borate (LiDFOB) and tris(trimethylsilyl)phosphate (TMSP). The self‐healing function of UPyMA mitigates stress from lithium dendrite growth, improving lithium deposition uniformity. LiDFOB and TMSP promote the formation of a stable cathode electrolyte interphase. PDEE−UBP exhibits high ionic conductivity (2.83 mS cm −1 at 25 °C), wide electrochemical stability window (5.6 V vs Li/Li + ), and a high Li⁺ transference number (0.68). Its moderately coordinated solvation structure weakens Li + −solvent interactions, lowers Li + transport barriers, and enhances rate performance. Consequently, Li||LiFePO 4 (LFP) cells deliver excellent 10 C performance with 84.7% capacity retention over 1000 cycles. Li||LiCoO 2 (LCO) cells retain 92.7% after 1000 cycles at 3 C under 4.5 V. Additionally, PDEE−UBP demonstrates compatibility with 4.9 V LiNi 0.5 Mn 1.5 O 4 cathodes. This work offers a promising approach for developing high‐voltage, fast‐charging GPEs for LMBs.
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