Ultrafast exciton dynamics in moiré heterostructures

Die optoelektronischen Eigenschaften von zweidimensionalen Halbleitern werden durch korrelierte Zwei-Teilchen Exzitonenzustände bestimmt, die durch die Coulomb-Wechselwirkung zwischen Ein-Teilchen-Löchern und Elektronen entstehen. Nach Anregung mit Licht werden Exzitonen in Übergangsmetall-Dichalkogenid-Monolagen und -Heterostrukturen von optisch hellen Zuständen in impulsindirekte dunkle Zustände gestreut. Diese sind nicht direkt zugänglich in rein optischer Spektroskopie. In dieser Arbeit wird die ultraschnelle Dynamik der hellen und dunklen Zustände mittels zeitaufgelöster Impulsmikroskopie - einer Variante der zeit- und winkelaufgelösten Photoemissionsspektroskopie - untersucht. Ein Vergleich von Experiment und mikroskopischem Modell zeigt, dass Exzitonen-Phononen-Streuung der zugrundeliegende Mechanismus für die Bildung dunkler Exzitonen in WSe2-Monolagen ist. Darüber hinaus erfolgt die Bildung von Interlagen-Exzitonen (ILX) in einer gestaffelt ausgerichteten WSe2/MoS2-Bilage über einen kaskadenartigen Prozess, an dem hybridisierte Zustände beteiligt sind, wobei entweder das Elektron oder das Loch über die Grenzfläche transferiert. Das impulsaufgelöste Experiment ermöglicht die Analyse einer Signatur des Moiré-Übergitters, welches die Wechselwirkung des Exzitons mit dem Moiré-Potential visualisiert.