100% selective methane conversion to C1 products over Ni/CeO2 nanorods

化学 纳米棒 甲烷 脱氢 催化作用 产量(工程) 选择性 光催化 吸附 光化学 异质结 化学工程 无机化学 有机化学 物理化学 冶金 光电子学 工程类 材料科学
作者
Yufei Cui,Hui Yang,Wenhao Zhou,Yongqing Ma,Ganhong Zheng,Bin Chen,Chuhong Zhu,Meiling Wang
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:435: 115546-115546 被引量:4
标识
DOI:10.1016/j.jcat.2024.115546
摘要

Selective CH4 upgrading to C1 products and avoiding over oxidation remains a key challenge. Here, we develop a highly efficient Ni/CeO2 nanorods containing both uniformly dispersed Ni-single-site and NiOx/CeO2 heterojunction for 100 % selectively CH4 conversion to C1 products (CH3OH, HCHO, CH3OOH and HCOOH). Under optimized photocatalytic experimental conditions, a high C1 product yield of 5.6 mmol g-1h−1 was obtained with 100 % selectivity with presence of H2O2. Mechanism study showed that the Ni-single-site together with formed oxygen vacancy (Ov) facilitated CH4 adsorption and activation. The terminal O atom of adsorbed ·OOH can fill the Ov, with the remaining *OH initiating *CH3 dehydrogenation and forming *CH2OH, which further reacts with ·OH to generate the main product HCHO. During the whole photocatalytic process, the formed NiOx/CeO2 heterojunction promoted carrier separation and enhanced catalytic performance.
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