Inert-Atmosphere Regeneration of Sulfur-Poisoned Cu/SSZ-13 Catalysts Unexpectedly Enhances Low-Temperature NH 3 -SCR Activity Beyond the Fresh Catalyst

催化作用 化学 硫黄 惰性 再生(生物学) 再分配(选举) 分解 硫酸盐 热液循环 氮气 氧化物 活动站点 无机化学 离子 化学工程 催化循环 离子交换 沸石 烟气脱硫 惰性气体 氧气 空气净化 亚稳态 氧化还原 矿化(土壤科学) 二氧化硫 还原剂 硫酸铵 环境化学 多相催化
作者
Xuan Tang,W. Li,Wenwei Dong,Sheng Dai,L. Wang,Yun Guo,Yanglong Guo,Wangcheng Zhan,Aiyong Wang
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:60 (1): 1415-1425 被引量:1
标识
DOI:10.1021/acs.est.5c11343
摘要

Nitrogen oxide (NOx) emissions pose a persistent environmental threat due to their adverse impacts on air quality, climate, and human health. Among current control strategies, Cu-exchanged SSZ-13 (Cu/SSZ-13) catalysts are widely recognized for their excellent low-temperature NH3-SCR activity and hydrothermal stability. However, their real-world performance is limited by sulfur poisoning, which deactivates active Cu sites through the formation of Cu-S species. Previous regeneration methods often result in incomplete recovery due to the formation of stable sulfates and/or insufficient redispersion of active Cu ions. In this study, we demonstrate that regeneration of sulfur-poisoned Cu/SSZ-13 in an inert atmosphere (Ar) at 800 °C can effectively prevent the oxidation of metastable Cu-S species into stable sulfate species while also promoting the decomposition of Cu-S species, thereby enabling a more complete recovery and redistribution of Cu ions into the zeolite framework. What is particularly noteworthy is that this regeneration method not only recovers the catalyst’s functionality but also leads to a significant enhancement in low-temperature NH3-SCR efficiency, outperforming the fresh catalyst. Advanced microscopic and spectroscopic analyses reveal that this enhancement is associated with increased formation of [ZCu2+(OH)]+ species located in the 8-membered rings of SSZ-13, which are known to be the most active sites for low-temperature NH3-SCR.
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