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Synthesis of Sn-Beta with Exclusive and High Framework Sn Content

沸石 催化作用 化学 无水的 物理吸附 煅烧 甲醇 分子筛 路易斯酸 二羟丙酮 水热合成 水解 选择性 无机化学 核化学 核磁共振波谱 药物化学 有机化学 热液循环 化学工程 甘油 工程类
作者
William N. P. van der Graaff,Guanna Li,Brahim Mezari,Evgeny A. Pidko,Emiel J. M. Hensen
出处
期刊:Chemcatchem [Wiley]
卷期号:7 (7): 1152-1160 被引量:93
标识
DOI:10.1002/cctc.201403050
摘要

Abstract Sn‐Beta zeolite was prepared by acid dealumination of Beta zeolite, followed by dehydration and impregnation with anhydrous SnCl 4 . The formation of extraframework Sn (EFSn) species was prevented by the removal of unreacted SnCl 4 in a methanol washing step prior to calcination. The resulting Sn‐Beta zeolites were characterized by X‐ray diffraction, Ar physisorption, NMR, UV/Vis, and FTIR spectroscopy. These well‐defined Lewis acid zeolites exhibit good catalytic activity and selectivity in the conversion of 1,3‐dihydroxyacetone to methyl lactate. Their performance is similar to a reference Sn‐Beta zeolite prepared by hydrothermal synthesis. Sn‐BEA zeolites that contain EFSn species exhibit lower catalytic activity; the EFSn species also catalyze formation of byproducts. DFT calculations show that partially hydrolyzed framework Sn‐OH species (open sites), rather than the tetrahedral framework Sn sites (closed sites), are the most likely candidate active sites for methyl lactate formation.
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