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Charged Covalent Triazine Frameworks for CO 2 Capture and Conversion

材料科学 催化作用 介孔材料 化学工程 多孔性 共价键 聚合物 三嗪 离子键合 溶剂 选择性 离子液体 多孔介质 有机化学 高分子化学 化学 复合材料 离子 工程类
作者
Onur Büyükçakır,Sang Hyun Je,Siddulu Naidu Talapaneni,Dae‐Ok Kim,Ali Coşkun
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:9 (8): 7209-7216 被引量:352
标识
DOI:10.1021/acsami.6b16769
摘要

The quest for the development of new porous materials addressing both CO 2 capture from various sources and its conversion into useful products is a very active research area and also critical in order to develop a more sustainable and environmentally-friendly society. Here, we present the first charged covalent triazine framework (cCTF) prepared by simply heating nitrile functionalized dicationic viologen derivatives under ionothermal reaction conditions using ZnCl 2 as both solvent and trimerization catalyst. It has been demonstrated that the surface area, pore volume/size of cCTFs can be simply controlled by varying the synthesis temperature and the ZnCl 2 content. Specifically, increasing the reaction temperature led to controlled increase in the mesopore content and facilitated the formation of hierarchical porosity, which is critical to ensure efficient mass transport within porous materials. The resulting cCTFs showed high specific surface areas up to 1247 m 2 g –1, and high physicochemical stability. The incorporation of ionic functional moieties to porous organic polymers improved substantially their CO 2 affinity (up to 133 mg g –1, at 1 bar and 273 K) and transformed them into hierarchically porous organocatalysts for CO 2 conversion. More importantly, the ionic nature of cCTFs, homogeneous charge distribution together with hierarchical porosity offered a perfect platform for the catalytic conversion of CO 2 into cyclic carbonates in the presence of epoxides through an atom economy reaction in high yields and exclusive product selectivity. These results clearly demonstrate the promising aspect of incorporation of charged units into the porous organic polymers for the development of highly efficient porous organocatalysts for CO 2 capture and fixation.
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