Zinc-Based Metal–Organic Framework with MLCT Properties as an Efficient Electrochemiluminescence Probe for Trace Detection of Trenbolone

化学 发光 电化学发光 检出限 配体(生物化学) 猝灭(荧光) 荧光 双金属片 光化学 无机化学 金属 有机化学 色谱法 生物化学 物理 受体 光电子学 量子力学
作者
Xianzhen Song,Lu Zhao,Nuo Zhang,Lei Liu,Xiang Ren,Hongmin Ma,Chuannan Luo,Yuyang Li,Qin Wei
出处
期刊:Analytical Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:94 (40): 14054-14060 被引量:38
标识
DOI:10.1021/acs.analchem.2c03615
摘要

In this work, we utilized polycyclic aromatic hydrocarbon (PAH) derivatives as ligands to develop a zinc-based metal–organic framework (Zn-MOF) as an effective detection probe to construct an electrochemiluminescence (ECL) sensor for trenbolone detection. As traditional ECL emitters, PAHs and their derivatives have limited luminescence efficiency because of the aggregation-induced quenching (ACQ) effect. Therefore, Zn-PTC was designed by the coordination of 3,4,9,10-perylenetetracarboxylic (PTC) in the MOF to eliminate the ACQ effect. Meanwhile, Zn-PTC formed based on an aromatic ligand possessed the metal-to-ligand charge-transfer (MLCT) effect, which could transfer the energy of Zn2+ to the aromatic ligand for strong luminescence. The ECL efficiency of Zn-PTC was calculated to be approximately 2.2 times that of the ligand (K4PTC). Second, the Ag@Fe core–shell bimetallic nanocrystal was prepared for efficient activation of persulfate (S2O82–), thereby generating more sulfate radicals (SO4•–) to further promote ECL emission. According to ECL characterizations, UV–vis and fluorescence spectra, and density functional theory calculations, the luminescence and signal amplification mechanisms were investigated. In addition, NKFRGKYKC (NKF) was introduced as an affinity ligand to directionally immobilize the target antibodies, thus releasing specific sites in their Fab fragment to enhance binding activity. Based on the above strategies, the constructed biosensor exhibited high sensitivity, realizing trace detection of TBE with a wide detection range (10 fg/mL–100 ng/mL) and a low detection limit (3.28 fg/mL). This study provided an important reference for sensitive monitoring of steroid pollutants in the environment.
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