CO 2 ‐Induced Reverse Lattice Oxygen Spillover on Pt/CeO 2 Enables Sulfur‐Resistant Dry Reforming of Methane

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作者
Jun Liu,Jiang Deng,Jiajia Zheng,M. Mousavi,Chunning Sun,Jin Li,Xin Chen,Yongjie Shen,Haotian Huang,Ming Xie,Emiliano Cortés,Dengsong Zhang
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:65 (31): e1664469-e1664469
标识
DOI:10.1002/anie.1664469
摘要

ABSTRACT Overcoming sulfur poisoning in dry reforming of methane (DRM), which is a critical process for biogas upgrading, is particularly challenging. In this study, we illustrate that a reverse lattice oxygen spillover (RLOS) from CeO 2 to Pt on the Pt‐O‐Ce interface, induced by CO 2 , can oxidize S into SO 2 , aiding in the removal of S deposits. A low oxygen migration barrier at the Pt–O–Ce interface and Pt's high activity for oxidizing sulfur to SO 2 make Pt/CeO 2 uniquely effective at self‐recovering after H 2 S poisoning. Furthermore, the atomically dispersed Pt/CeO 2 catalyst undergoes reaction driven adaptive restructuring, which amplifies the RLOS effect and enables dynamic S deposition and removal. As a result, the catalysts maintain constant DRM activity for 100 h, even in the presence of H 2 S. This discovery paves the way for designing catalysts that resist sulfur poisoning in H 2 S‐containing streams.
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