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Single-Atom Ruthenium Catalytic Sites for Acetylene Hydrochlorination

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作者
Hongyu Zhang,Tiantong Zhang,Yiming Jia,Jinli Zhang,You Han
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:12 (30): 7350-7356 被引量:39
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.1c01779
摘要

The high cost of noble metal catalysts has been a major factor limiting their industrial applications. It is thus of strong interest to develop catalysts with minimum metal loading. Here, we designed and prepared a single-atom ruthenium catalyst through a cascade anchoring strategy to maximize the efficiency of Ru atoms for acetylene hydrochlorination. The single-atom catalyst supported on commercial activated carbon (AC) exhibits excellent catalytic activity with acetylene conversion of 95.4% at an acetylene gas hourly space velocity (GHSV) of 720 h–1 and almost no deactivation during a 600 h catalyst lifetime test. In conjunction with a series of experimental characterizations of the catalyst, including aberration-corrected scanning transmission electron microscopy (Ac-STEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and extended X-ray absorption fine spectroscopy (EXAFS), density functional theory (DFT) study shows that RuN4 sites are likely responsible for acetylene hydrochlorination catalytic activity. This work provides a strategy to design efficient single-atom catalysts for acetylene hydrochlorination and helps us to gain deeper understanding of single-atom catalytic mechanisms.
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