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Direct Photoconversion of Shale Gas into Liquid Oxygenates Over Interfacially Coupled Ni/ZnO Nanomesh

材料科学 化学工程 选择性 催化作用 油页岩 甲醇 甲烷 氧合物 丙烷 烷烃 氧气 纳米网 电子转移 纳米颗粒 无机化学 碳氢化合物 产量(工程) 吸附 纳米材料 除氧 量子产额 光化学 纳米技术 页岩气 合成气 二甲醚 二氯甲烷
作者
Fei Xue,Chunyang Zhang,Wang Fu,Cheng Cheng,Mengjun Wang,Baogang Su,Xueli Yan,Feng Liu,Hui Li,Huiping Peng,Yuanbin Qin,Qiuyue Zhang,Shangheng Liu,Zhongliang Huang,Xuan Huang,Mingshu Chen,Maochang Liu,Xiaoqing Huang,Yong Xu
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:38 (22): e72867-e72867 被引量:5
标识
DOI:10.1002/adma.72867
摘要

ABSTRACT Shale gas, a mixture of methane (CH 4 ), ethane (C 2 H 6 ), and propane (C 3 H 8 ), provides an alternative feedstock for producing chemicals in industry. As the increasing energy crisis and environmental concern, the conversion of shale gas to value‐added chemical in a sustainable manner has emerged as a new frontier yet remains great challenges. Herein, we realize the solar‐driven conversion of shale gas into alcohols over ZnO nanomeshes incorporated with Ni nanoparticles (Ni/ZnO NM) with oxygen and water. Specifically, the isopropanol yield from C 3 H 8 oxidation reaches 7.1 mmol g −1 h −1 at a selectivity of 83.5%, with an apparent quantum efficiency (AQE) of 0.65% at 350 nm, surpassing the reported catalysts for propane‐to‐oxygenates. Moreover, both the selectivity of methanol and ethanol surpass 90% from solar‐driven CH 4 and C 2 H 6 oxidation. Impressively, a mixture of methane, ethane, and propane, the analogue of shale gas, can be selectively converted into methanol, ethanol, and isopropanol. Mechanism studies suggest the strong interaction induces electron transfer from ZnO to Ni and creates electron‐rich Ni sites and electron‐deficient oxygen vacancies (Vo) in ZnO NM. Under light irradiation, electron‐rich Ni sites and electron‐deficient Vo can serve as hole and electron acceptors, respectively, promoting the separation of photogenerated carriers and enhancing performance toward alkane oxidation.
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